SIMULATION EXPERIMENTS FOR THE INFLUENCE OF ORGANIC ACID ON THE FORMATION OF KAOLINITE
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摘要: 利用富里酸、胡敏酸和盐酸与天然矿物——长石、蒙脱石和云母在常温常压下进行反应,探讨矿物溶解及高岭石形成机理。实验表明富里酸对这些矿物具有较大的溶解能力,其原因是由于形成了具有较大溶解度和活动性的有机硅和有机铝复合体。在中性-碱性条件下有利于有机硅复合体的形成,酸性条件下有利于有机铝复合体的形成。在富里酸作用下,蒙脱石和云母分别在4个月和8个月有少量转化成高岭石,说明层状硅酸盐矿物比架状硅酸盐矿物更易于向高岭石转化。有机硅和六次配位的有机铝复合体在高岭石形成过程中具有重要作用。Abstract: Using the reactions of fulvic acid(FA),humic acid(HA) and HCl with the natural minerals-feldspar,montmorillonite and mica under normal pressure and temperature,the dissolution and formation mechanism of kaolinite are explored.The experiments indicate that FA is in general more effective in dissolving aluminosilicate minerals than HA and HCl.The reason is the formation of FA-Si and FA-Al complexes which are more soluble and movable.FA-Al complex is preferred under acid condition whereas FA-Si complex under neutral and alkaline conditions.In FA system a little kaolinite were transformed from montmorillonite after 4 months,and from mica after 8 months.These results show that the kaolinite is easilier transformed from the layered minerals than from the framework silicate.The formations of six-coordination organo-Al complexes and organo-Si complexes have the important influences on the formation of kaolinite.
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Keywords:
- organic acid /
- kaolinite /
- formation /
- simulation tests
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煤矸石是在采煤过程中产生的固体废弃物,由多种矿岩组成,包括了黏土岩类、砂岩类、碳酸盐岩类以及铝质岩类[1]。煤矿开采过程中会产生10%~20%的煤矸石[2],大量的煤矸石废弃料堆积于矿区之中[3],不仅占用土地、污染环境,甚至发生自燃事故威胁附近居民的生命财产安全[4]。
为扎实做好碳达峰、碳中和各项工作,减少环境污染破坏,可将煤矸石用于路基填料,生产水泥、砖块等。煤矸石用作路基填筑材料已经得到广泛运用[5],部分地区对于煤矸石的利用率甚至能达到60%~80%[6]。而将煤矸石用作路基填料过程中,其压实特性及强度特性是实际工程中需要控制的因素之一[7]。姜振泉[8]、刘松玉[9]等对煤矸石的颗粒级配特性以及路用性能展开相关研究,发现当煤矸石粗颗粒含量增多时,其黏聚力会减小而内摩擦角会增大,在粗颗粒占比达到60%以上时,抗剪性能趋于稳定;而适当提高细颗粒含量,可增大煤矸石的固结压密特性。Li Meng等[10]将煤矸石与粉煤灰进行掺和,从宏观以及微观角度解释了煤矸石与粉煤灰的抗变形机理,并将煤矸石与粉煤灰的混合料回填至采空区,有效控制地面沉降问题;张雁等[11]通过室内试验,对掺煤矸石的膨胀土进行直剪、CBR等试验,发现掺入煤矸石后膨胀土的CBR值、抗剪强度得到了明显的提高,满足公路路堤的填筑要求;胡雪松等[12]对煤矸石换填膨胀土路基的沉降特性展开数值模拟研究,指出随着换填比例的增加,路面最大沉降值和最大差异性沉降值明显下降;丁峰[13]通过现场试验,以压实度和沉降率为控制参数,对铺设不同厚度的煤矸石路基进行压实,提出不同铺设厚度下相应合理的施工方法,为煤矸石路基的施工提供相应的参考意见。
在将煤矸石用作路基填料过程中,多数学者针对煤矸石的研究往往集中在其自身特性,尽管其路用性能也得到初步了解,但实际工程应用表明煤矸石路堤在长期服役状态下容易劣化。张清峰等[14]发现煤矸石风化过程中,其物理力学特性会有所降低,因而煤矸石路堤的稳定性也会随着时间的推移有所降低。格宾网是一种新型土工合成材料,其材料组成为绞合六边形钢丝网[15],与填料形成加筋土体,有着较强的咬合嵌固作用[16],常用于生态护坡。蒋建清等[17]通过离散元数值研究发现格宾网对土体颗粒约束作用分别向格宾网上下两侧传递,从而形成加筋土体“环箍”约束效果,在用于加固边坡上取得了显著效果[18]。但目前以格宾网加固煤矸石路堤边坡的研究还不够完善。笔者通过大型直剪试验测试格宾网与煤矸石界面的剪切特性变化情况,并借助数值模拟分析煤矸石加筋路堤边坡的稳定性变化,可为后续相关工程提供借鉴指导。
1 煤矸石成分和级配特性
1.1 煤矸石化学成分
试验所用煤矸石取自于湖南省涟源市沙坪镇沙坪煤矿,对其化学成分进行检测,各成分质量分数见表 1。该地煤矸石以SiO2为主要成分,质量分数约60%;活性物质SiO2+Al2O3+Fe2O3的质量分数为76.15%,经过水解碾压,可发生火山灰反应,生成水化硅酸钙、水化铝酸钙[19],增大煤矸石颗粒之间的黏结强度。根据JTG D30—2015《公路路基设计规范》要求,用作高速公路路堤填料的粉煤灰烧失量低于20%,沙坪煤矿的煤矸石烧失量远低于该要求,表明当以该处煤矸石用作路基填料时,不会因不良的有机质成分过多而导致路基稳定性受影响。
表 1 沙坪煤矿煤矸石化学成分Table 1. Chemical composition of coal gangue in Shaping Coal Mine样本 成分质量分数/% SiO2 Al2O3 Fe2O3 CaO MgO Na2O K2O 其他 烧失量 样本1 58.30 16.17 1.12 0.71 0.44 0.73 1.12 6.44 14.97 样本2 59.03 10.52 1.08 7.05 0.57 1.06 5.25 3.43 12.01 样本3 64.03 15.40 2.80 2.33 0.97 0.23 2.08 2.64 9.52 均值 60.45 14.03 1.67 3.36 0.66 0.67 2.82 4.17 12.17 1.2 煤矸石颗粒级配状况
对所取天然煤矸石剔除粒径大于40 mm的颗粒后进行筛分试验,以四分法每次筛分5 000 g煤矸石。由于煤矸石有一定的破碎特性,在用作路堤填料进行压实过程中,颗粒级配会有较大变化[20],杨闯等[21]通过自制煤矸石击实仪来研究不同击实数下煤矸石的破碎率变化情况;贺建清等[19]为了充分模拟现场压实破碎工况,使用击实后的煤矸石按照一定的压实度制样,然后展开相应的渗透、直剪等试验。为考虑压实破碎前后煤矸石颗粒级配的变化,参照GB/T 50123—2019《土工试验方法标准》,采用Ⅱ–2型的重型击实仪(锤质量为4.5 kg,落高为457 mm),分3层击实天然煤矸石,然后按照相同的步骤对其进行筛分试验,绘制颗粒分布曲线如图 1所示。
击实前后,煤矸石的粒度分布情况统计于表 2。击实前,天然煤矸石以20~40 mm的中碎石为主,颗粒分布相对不均匀;经过击实破碎后,煤矸石20~40 mm粒径的质量分数从42.44%下降至22.20%,小于2.5 mm的从9.4%增至19.9%,有利于煤矸石填筑过程的固结密实。通常认为曲率系数Cc介于1~3较为合适,经过击实破碎,Cc值从4.20变为1.28,也表明颗粒级配得到较大改善。由此可知,虽然煤矸石是一种级配不良的岩土材料,但由于其自身的破碎特性,在用作路堤填料进行压实过程中,大粒径颗粒破碎重新排列,产生的小颗粒会填充裂隙,增大路基的密实度,有利于路堤的稳定。
表 2 煤矸石击实前后粒度分布对比Table 2. Contrast of coal gangue's particle size distribution before and after compaction粒径范围/ mm 击实前质量分数/% 击实后质量分数/% > 20.0~40.0 42.44 22.2 > 10.0~20.0 26.13 30.3 > 2.5~10.0 22.03 27.6 1.0~2.5 3.33 8.0 < 1.0 6.07 11.9 2 煤矸石格宾网加筋大型直剪试验
2.1 试验仪器及试样制备
鉴于煤矸石颗粒较粗,击实破碎后仍有22.2%的颗粒粒径超过20 mm,而常规应变控制式直剪仪适用粒径范围一般小于20 mm。因此,为获得更准确的抗剪强度参数,采用粗粒土大型直接剪切仪进行试验,试验仪器如图 2a所示,剪切剖面如图 2b所示。剪切盒的剪切面长×宽为500 mm×500 mm,其中,上、下剪切盒高度分别为100 mm、150 mm。
通过击实试验获取煤矸石最大干密度为2.27 g/cm3,对应的最优含水率为5.84%。将粒径大于40 mm的颗粒剔除后,称取所需质量配置相应的水进行均匀喷洒,然后覆盖24 h使其充分湿润。待充分湿润后,按照94%的压实度分层压实填筑于下剪切盒中至满。然后,对其表面进行凿毛,并铺设格宾网,如图 3a所示;再使用压条和螺栓对格宾网进行固定,如图 3b所示,安装上剪切盒,将煤矸石分层倒入上剪切盒中,并压实至设计高度。格宾网布置在上、下剪切盒的界面处,剪切盒与填料、格宾网的位置关系如图 2b所示。
通过对有无格宾网加筋的煤矸石分别进行直剪,控制法向应力为100、200、300 kPa,共6组试验。试验过程中,控制剪切速率为1 mm/min,最大的剪切位移值为80 mm。剪切结束后移开上剪切盒,格宾网的变形状况如图 3c所示。
2.2 煤矸石剪切特性及分析
剪应力随剪切位移的变化曲线如图 4所示,可知煤矸石加格宾网与不加格宾网,在剪切过程均以剪切软化为主。在起始弹性阶段,剪应力随剪切位移呈线性快速增长;随后进入弹塑性阶段,剪应力随剪切位移的增大而缓慢增长,并使剪应力达到峰值;在应变软化阶段,剪应力缓慢下降直至稳定,对应残余强度。但是,有格宾网加筋的煤矸石弹塑性阶段明显比无格宾网加筋的煤矸石更长,主要是由于格宾网在剪切破坏过程中通过与煤矸石的“咬合”作用承担了部分形变,在一定程度上能更好发挥煤矸石的强度。在应变软化阶段,未加格宾网的煤矸石剪应力与剪切位移曲线出现明显的锯齿状波动,主要是由于煤矸石被剪切破碎,导致剪应力突然减小;而有格宾网加筋的煤矸石在应变软化阶段则表现得更加平稳。
对有无格宾网加筋的煤矸石在不同法向应力下的峰值强度以及残余强度分别进行拟合,如图 5所示。在格宾网加筋后,其内摩擦角有所增大而黏聚力有所减小。对于峰值强度,内摩擦角从35.0°增至40.2°,而黏聚力从93.7 kPa减小至66.5 kPa;对于残余强度,内摩擦角从33.6°增至43.7°,而黏聚力从73.0 kPa减小至28.7 kPa。需要说明的是,当有格宾网加筋时,对应残余强度的内摩擦角略微高于峰值强度时内摩擦角,这是由于试验过程中随机误差所致,但这不影响对加筋效果及其界面作用机制的分析。由于在剪切面上人为设置了一层筋材,使格宾网加筋煤矸石的非黏结性破坏了煤矸石之间的黏结,因此,黏聚力有一定程度的下降,即在较低法向应力作用下,加筋效果不明显,甚至有可能由于加筋作用而导致筋土界面成为薄弱层;然而,在较大法向应力作用下,筋土界面相互作用得到强化,使得加筋效果得以发挥,进而提高了加筋煤矸石的界面剪切强度。值得注意的是,无格宾网加筋时,煤矸石从峰值强度到残余强度有明显的衰减,在法向应力为300 kPa时,强度衰减率达10.01%;而有格宾网加筋所对应的法向应力为300 kPa时,强度衰减率仅为2.15%。可见,铺设格宾网有利于改善煤矸石的抗剪强度特性。
3 煤矸石格宾网加筋路堤边坡稳定性数值分析
安邵高速公路起于湖南安化,止于湖南邵阳,沿线经过沙坪煤矿等矿区,其中K128+573—K128+ 740路段属于高12~24 m的填方路段,就地取材不仅能充分利用矿区废弃煤矸石堆料,减少煤矸石占地面积,还能减少土料借方,降低工程造价。为加强煤矸石填筑路堤的稳定性,采用分层铺设格宾网的形式来加固路堤边坡。现通过FLAC3D软件对煤矸石填方路堤边坡进行模拟,研究格宾网加筋对于煤矸石路堤水平位移的约束情况,进而探讨格宾网铺设形式以及格宾网与煤矸石的模量对于边坡稳定性的影响。
3.1 边坡模型的建立
考虑现场路堤的对称性,取路堤的一半为对象进行分析。边坡填筑高度为20 m,顶面宽为12 m。本文重点探讨加筋对煤矸石路堤边坡稳定性的影响,因此,对边坡进行一定简化,不考虑分级放坡,坡率1︰1.5,煤矸石填筑于宽60 m的坚硬黏土之上。路堤前后、左右均约束水平位移,底部约束三向位移。在合理模拟该路堤边坡基础之上,提出以下假设:
(1) 将煤矸石与其下部坚硬黏土考虑为理想弹塑性体,本构模型选择Mohr–Coulomb模型。
(2) 煤矸石及黏土物理力学参数由地质勘察资料及室内土工试验所获取,见表 3。其中,土体抗剪强度取前述试验所得的残余强度,加筋边坡作为一种柔性支护,往往能允许一定的边坡变形,而当边坡发生一定程度滑动之后,滑动面抵抗滑动的能力会有所衰减,此时滑动面上的强度即为残余强度[22]。
表 3 煤矸石以及坚硬黏土物理力学参数Table 3. Physical and mechanical parameters of gangue and clay材料类型 体积模量/MPa 剪切模量/MPa 容重/(kN·m–3) 黏聚力/kPa 内摩擦角/(°) 煤矸石 66.6 30.7 20.0 73.0 33.6 坚硬黏土 25.2 8.4 18.3 42.7 30.5 (3) 格宾网加筋采用FLAC3D内置的Geogrid单元进行模拟计算,格宾网与煤矸石采用的界面接触参数根据前述界面剪切试验结果反演得出,见表 4。
表 4 格宾网筋材的物理力学指标Table 4. Physical characteristics of gabion net拉伸模量/(kN·m–1) 泊松比 耦合弹簧黏聚力/kPa 耦合弹簧内摩擦角/(°) 厚度/mm 耦合弹簧单位面积刚度/(kN·m–1) 50 0.3 10 28 5 2 300 (4) 由于路堤纵向方向长度远大于横向长度,在纵向假定不会发生变形,近似考虑为平面应变问题,因此纵向取一个单位长度,所建立模型如图 6所示。
3.2 水平位移影响
按照格宾网长度12 m,每隔2 m铺设一层进行模拟计算,与无格宾网加筋时进行对比分析,调取坡脚处水平位移随填方高度的变化情况,如图 7所示。当填筑完成,未加筋情况下坡脚水平位移达到6.87 cm;而有格宾网加筋时,坡脚水平位移为4.79 cm,水平位移减小幅度达30.3%。当侧向滑移较大时,往往容易引起路堤的竖向沉降,而格宾网与煤矸石之间的摩擦咬合作用能有效限制路堤边坡的侧向变形,从而增强路堤的稳定性。计算过程中,加筋后边坡的安全系数从1.09增至1.48,亦可证实格宾网加筋的有效性。
3.3 格宾网铺设形式影响
格宾网加筋路堤的安全性往往有多种影响因素,工程施工时通常采取保守方案而导致安全储备过高,从而造成一定程度上材料的浪费。为保证安全与经济的协调统一,现考虑格宾网的铺设长度以及铺设间距对于煤矸石路堤边坡的稳定性影响。
设置格宾网横向铺设长度分别为6、8、10 m,绘制随着格宾网纵向铺设间距的改变边坡安全系数的变化曲线,如图 8所示。格宾网铺设越密,即铺设间距越小,煤矸石路堤边坡的安全系数(由FLAC3D软件输出的“fos”求得)相对越高,但是当格宾网铺设长度达到8 m时,纵向铺设间距对于煤矸石路堤边坡的安全系数影响并不明显,维持在1.48左右。而当格宾网铺设长度进一步增大至10 m时,边坡安全系数相较于8 m时不再有明显增长,甚至有轻微下降趋势。这主要是由于铺设格宾网相当于人为设置了一层剪切软弱面,当煤矸石与格宾网之间的“咬合”稳固作用不足以抵消这种弱化效果时,边坡稳定性也就不再持续增长。综合比选格宾网铺设方式,当铺设长度为8 m、铺设间距为3 m时,能够在最大程度上满足安全需求,并且符合经济性原则。
3.4 模量因素影响
由于煤矸石与格宾网筋材的相对刚度与界面摩擦特性会影响筋土相互作用,进而影响加筋路堤的稳定性。为此,将煤矸石的弹性模量分别设置为10、20、50、80、100 MPa。同时,设置格宾网筋材拉伸模量分别为10、20、50、200 kN/m。绘制边坡安全系数随煤矸石弹性模量以及格宾网筋材拉伸模量变化关系如图 9所示。
随着格宾网筋材拉伸模量的增大,边坡安全系数有着明显的提高,相较于强度为10 kN/m的格宾网,以200 kN/m的格宾网加固边坡可使安全系数提高0.29~0.34,提升幅度为25.5%。煤矸石弹性模量对加筋路堤边坡的稳定性影响不大,其中当格宾网拉伸模量为10 kN/m时,加筋边坡的安全系数维持在1.34;当格宾网拉伸模量为20~50 kN/m,加筋边坡安全系数增长幅度小于0.2;当格宾网拉伸模量增加至200 kN/m时,其加筋边坡安全系数波动范围也在0.1以内。
4 结论
a. 煤矸石作为采煤的废弃料,是一种级配不良的岩土体材料,室内试验结果显示通过压实破碎可使其曲率系数从4.20变为1.28,颗粒级配得到了一定程度改善,进而可使路基填筑更加密实。
b. 使用格宾网加筋的煤矸石在剪切过程中能更好地发挥强度性能,内摩擦角从35.0°增至40.2°,对应法向应力300 kPa时,强度衰减率从10.01%减小至2.15%。
c. 对于湖南安邵高速公路K128+573—K128+ 740填方路段,相较于素煤矸石填筑路堤,在使用格宾网加筋煤矸石填筑时,能有效约束坡脚位移,提高边坡的安全系数。建议格宾网横向铺设长度8 m,纵向铺设间距3 m。
d. 煤矸石的弹性模量对于其加筋边坡稳定性影响不大,而格宾网拉伸模量的增大能有效提高边坡的安全系数。
计量
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